Les premières mentions du château datent du Xème siècle, mais l’expansion du bourg au bord du fleuve remonte au XIIIème siècle. Quillan est un des villages au centre de la Croisade contre les Albigeois. Son château (sur le versant orographique gauche, devant le centre historique) dépendait de l’archevêché de Narbonne et était tenu par le vassal Raymond de Niort, excommunié en tant que cathare. Le château fut confisqué par Simon de Monfort et restitué à l’archevêque seulement en 1280. Les ruines qui sont visibles aujourd’hui datent du XIVème siècle. Le village fut un des premiers centres industriels grâce à la présence d’usines et de moulins. Le bois des forêts pyrénéennes naviguait sur le fleuve jusqu’au Canal du Midi. Au XIXème siècle le village a eu son moment de gloire grâce à la production de chapeaux en feutre.